热烈祝贺课题组白鸽研究工作在《绿色能源环境》发表

热烈祝贺课题组白鸽研究工作在《绿色能源环境》发表

近日，Green Energy & Environment （影响因子：10.7，中科院Top 1区）发表我课题组在碱性水电解复合隔膜领域最新成果。论文题目为《Optimizing CO production in electrocatalytic CO₂ Reduction via electron accumulation at Ni Sites in Ni₃ZnC_0.7/Ni on N-doped carbon nanofibers》。

通过电催化将二氧化碳（CO₂RR）还原成有价值的产品，是解决全球变暖问题和提高可再生能源储存的一个前景广阔的解决方案。在此，我们采用电纺丝策略制备了一种新型异质结构 Ni₃ZnC_0.7/Ni 电催化剂，该催化剂在掺氮碳纳米纤维（CNF）上均匀负载金属颗粒。在镍（Ni）催化剂中加入锌（Zn）可优化对二氧化碳中间产物的吸附，平衡镍的强结合亲和力和锌的相对较弱的亲和力，从而减轻过度活化。Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs 系统内的电子传递促进了向二氧化碳的快速电子传递，从而产生了良好的性能，其在−0.86 V vs. RHE时，一氧化碳的法拉第效率（FE_CO）接近 90%，在−1.16 V vs. RHE时的电流密度为17.51 mA cm⁻²。此外，该催化剂还具有显著的稳定性，在电解50小时后仍能保持其晶体结构和形态。此外，将Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs用于膜电极组装反应器（MEA），在电池电压为−3 V时，FE_CO可达到 91.7%，并且在−3.9 V时，电流密度为 200 mA cm⁻²，证明了其在二氧化碳还原方面的实际应用潜力。

论文第一作者为硕士生白鸽，论文链接：https://doi.org/10.1016/j.gee.2025.04.010

图1 （a）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs合成示意图；Zn@CNFs、Ni@CNFs和Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs 的（b）XRD图谱、（c）拉曼光谱、（d）CO₂吸附-解吸等温线和孔径分布；Zn@CNFs、Ni@CNFs 和Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs的（e）全谱、（f）Ni 2p 和（g）Zn 2p的XPS光谱。

图2（a）Ni K-edge XANES光谱；（b）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs、Ni箔、NiPc和Ni₂O₃的平均氧态相关的Ni k-edge XANES拟合曲线；（c）R空间的Ni k-edge FT-EXAFS光谱；（d）Zn k-edge XANES光谱；（e）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs、Zn箔和ZnO的平均氧态相关的Zn k-edge XANES拟合曲线；（f）R空间的Zn k-edge FT-EXAFS光谱；（g-i）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs、Ni箔和NiO的WT-EXAFS 的Ni k-edge信号；（j- 1）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs、Zn箔和ZnO的WT-EXAFS的Zn k-edge信号。

图3（a）N₂和CO₂饱和的0.5 M KHCO₃溶液中的LSV；（b）Zn@CNFs、Ni@CNFs和Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs不同电位下的FE_CO；（c）Ni@CNFs和Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs的Tafel图；（d）Zn@CNFs、Ni@CNFs和Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs的电化学阻抗谱；（e）Zn@CNFs、Ni@CNFs和Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs的电化学双层电容；（f）零间隙膜电极电池原理图；（g）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs电极在不同外加电位下的电流密度；（h）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs用于零间隙膜电极的FE_CO。

图4（a）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs和Ni@CNFs在−0.86 V vs. RHE下的长期稳定性；（b）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs的SEM图像和（c）TEM 图像；（d）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs 特定区域的反傅立叶变换高分辨率TEM；（e）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs的TEM-EDS图谱；（f）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs经过50小时稳定性测试后的SEM图像和（g）TEM图像；（h）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs经过50小时稳定性测试后特定区域的反傅立叶变换高分辨率 TEM；（i）Ni₃ZnC_0.7/Ni@CNFs经过50小时稳定性测试后的TEM-EDS 图谱。