ChemSusChem发表我课题组不同功能化MWCNTs负载 SnOx电催化还原CO2最新进展

   近日，ChemSusChem（IF = 7.804）发表我课题组不同功能化MWCNTs负载SnO_x电催化还原CO₂最新进展，论文题目为“Electrochemical Reduction of CO₂ by SnO_x Nanosheets Anchored on Multiwalled Carbon Nanotubes with Tunable Functional Groups”。文章中采用简单一步水热法，以SnCl₂ 2H₂O为SnO_x前驱体，以柠檬酸钠为稳定剂，利用不同功能化的MWCNTs做载体，制备了SnO_x@MWCNT-NH₂、SnO_x@MWCNT-COOH、SnO_x@MWCNT-OH和SnO_x@MWCNT催化剂。此类化剂的形貌均为超薄树叶状SnO_x纳米片锚定在MWCNTs表面构成，表现为SnO的（101）和（110）晶面。研究发现不同功能基团对于催化剂的电催化性能具有重要影响，在0.5 M KHCO₃水溶液中，SnO_x@MWCNT-NH₂表现较高的催化活性，在-1.45 V vs. SHE处电流密度达到-25.58 mA cm^-2；在-1.25 V vs. SHE，C1产物（HCOOH+CO）的法拉第效率达到近100%，恒电位电解稳定性可持续至少20 h。文章进一步通过DFT模拟计算说明了碳纳米管表面不同官能团对催化剂性能的影响主要表现在对SnO和SnO₂在碳纳米管表面吸附能的影响。-NH₂、-COOH和-OH均可提高SnO和SnO₂在碳纳米管表面的吸附能，其中，-COOH通过与SnO和SnO₂之间形成离子键和共价键，使SnO和SnO₂在碳纳米管表面的吸附能分别增加到2.04 eV和1.81 eV；-NH₂中的N原子则通过与Sn原子形成Sn-N离子键，在提高了SnO和SnO₂的吸附能的同时，改变了催化中心附近的电子密度，从而提高了催化活性。文章通过在分子层面对碳负载材料进行功能化，为高性能、高选择性的碳材料负载CO₂电化学还原催化剂的制备与优化提供了一种简单可行的方法。

论文的第一作者为2019届硕士毕业生张琦，论文链接doi：10.1002/cssc.201802725